Science重磅：DeepMind再獲突破，用AI開啟理解電子相互作用之路

大數(shù)據(jù)文摘轉(zhuǎn)載自學(xué)術(shù)頭條

作者：青蘋果

編輯：hs

排版：李雪薇

當(dāng)電子問題遇到了神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，會(huì)碰撞出什么樣的火花呢？

DeepMind 的最新研究向我們揭曉了答案?？窃谧钚乱黄?Science 論文 Pushing the frontiers of density functionals by solving the fractional electron problem 顯示，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可以用來構(gòu)建比以前更精確的電子密度和相互作用圖。

這一結(jié)果無疑會(huì)幫助科學(xué)家們更好地理解電子之間的相互作用，向著深入的研究進(jìn)一步邁進(jìn)，這也表明了深度學(xué)習(xí)（DL, Deep Learning）有望在量子力學(xué)水平上精確模擬物質(zhì)——這可能使得研究人員在納米水平上探索關(guān)于材料、****物和催化劑的問題，從而改進(jìn)計(jì)算機(jī)的設(shè)計(jì)。簡(jiǎn)而言之，這是一次電子和分子的深度結(jié)合。

DFT 是什么？

這次研究涉及一個(gè)非常重要的理論——密度泛函理論（DFT,  Density functional theory）。

早在 50 多年前，這個(gè)用來描述量子物質(zhì)基本性質(zhì)的理論首次建立，實(shí)現(xiàn)了在量子水平上描述物質(zhì)，該方法將電子在給定原子組中的位置與原子共享的總能量相關(guān)聯(lián)，以確定分子的化學(xué)和物理特性。

作為人類智慧的結(jié)晶之一，很快地，它便成為物理、化學(xué)、材料科學(xué)等多個(gè)領(lǐng)域的強(qiáng)有力工具，是學(xué)習(xí)計(jì)算凝聚態(tài)物理/計(jì)算材料學(xué)/計(jì)算化學(xué)的必修基礎(chǔ)理論。

通俗來說，密度指的是電子數(shù)密度，泛函則表示能量是電子密度的函數(shù)，而電子密度又是空間坐標(biāo)的函數(shù)。那么，函數(shù)的函數(shù)，便稱之為泛函（Functional）。也就是說，這是一種通過電子密度研究多電子體系電子結(jié)構(gòu)的方法。

如果放到具體的操作中，DFT 可以通過各種各樣的近似，把難以解決的包含電子-電子相互作用的問題化繁為簡(jiǎn)，變?yōu)闊o相互作用的問題，再將所有誤差單獨(dú)放進(jìn)一項(xiàng)中（XC Potential），進(jìn)而對(duì)誤差進(jìn)行分析。

然而，困擾已久的問題是：電子密度和相互作用能之間映射的確切性質(zhì)，即所謂的密度泛函（density functional），仍然是未知的。

傳統(tǒng)的 DFT 工具可以對(duì)具有一兩個(gè)電子的系統(tǒng)進(jìn)行建模，但它們無法對(duì)具有 1.5 個(gè)電子的系統(tǒng)進(jìn)行建模，而這在一個(gè)電子被多個(gè)原子之間共享的情況下是很重要的。

一方面，這種帶小數(shù)點(diǎn)的電子是虛構(gòu)的物體，沒有這樣的電子，根據(jù)定義，電子是整體的，但是通過解決這些電子問題，我們能夠正確描述化學(xué)系統(tǒng)。

正因?yàn)槿绱耍词故亲钕冗M(jìn)的 DFT 在描述分?jǐn)?shù)電子電荷（fractional electron charges）和自旋（spins）時(shí)，也會(huì)受到基本的系統(tǒng)誤差的困擾。

“功力強(qiáng)大”的 DM21 框架

DeepMind 的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可以用于構(gòu)建比先前更精確的電子密度和相互作用圖，擺脫了此前的諸多限制。

作為 DeepMind 的研究科學(xué)家，James Kirkpatrick 和他的同事使用 DeepMind 平臺(tái)開發(fā)了“DM21”（DeepMind 2021）框架，可以利用精確的化學(xué)數(shù)據(jù)和分?jǐn)?shù)電荷約束來訓(xùn)練神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。

根據(jù)研究報(bào)告，DM21 能夠避免兩個(gè)重要的系統(tǒng)誤差（離域誤差和自旋對(duì)稱性）的破壞，從而學(xué)習(xí)泛函，更好地描述廣泛的化學(xué)反應(yīng)類別。

研究人員用 2235 個(gè)化學(xué)反應(yīng)示例訓(xùn)練了他們的人工智能，并提供了有關(guān)所涉及的電子和系統(tǒng)能量的信息。其中，1074 個(gè)代表了分?jǐn)?shù)電子會(huì)對(duì)傳統(tǒng) DFT 分析造成問題的系統(tǒng)。

然后，他們將人工智能應(yīng)用于未包含在訓(xùn)練數(shù)據(jù)中的化學(xué)反應(yīng)。

DeepMind 21 不僅正確地表示了分?jǐn)?shù)電子，而且其結(jié)果比傳統(tǒng)的 DFT 分析更精確。它甚至可以處理關(guān)于具有奇怪屬性的原子的數(shù)據(jù)，這些數(shù)據(jù)與訓(xùn)練數(shù)據(jù)中的任何東西都不相似。

DM21 正確描述了人工電荷離域和強(qiáng)相關(guān)性的典例，并且在主族（main-group）原子和分子的全面基準(zhǔn)評(píng)估上優(yōu)于傳統(tǒng)泛函。此外，DM21 可以準(zhǔn)確地模擬復(fù)雜系統(tǒng)，如氫鍵鏈（hydrogen chains）、帶電荷 DNA 堿基對(duì)和雙自由基體系的過渡態(tài)。

更為關(guān)鍵的是，該研究中的方案依賴于不斷改進(jìn)的數(shù)據(jù)和約束，因此，它代表著一條通向泛函的可行途徑。

DM21 之所以極大地提高了性能，因?yàn)樗膬深惙謹(jǐn)?shù)電荷系統(tǒng)的約束：

1）具有非整數(shù)總電荷的分?jǐn)?shù)電荷（FC, Fractional Charge）系統(tǒng)；

2）具有非整數(shù)自旋磁化的分?jǐn)?shù)自旋（FS, Fractional Spin）系統(tǒng)。

盡管 FC 和 FS 系統(tǒng)是虛構(gòu)的，但實(shí)際電荷密度可以包括具有 FC 或 FS 特性的區(qū)域，因此，正確建模這些理想化問題有助于確保泛函在各種分子和材料中的正確表現(xiàn)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，在 55 個(gè)不同熱化學(xué)分子性質(zhì)、大而多樣的數(shù)據(jù)集上，DM21 的加權(quán)絕對(duì)誤差為 4 kcal/mol。

這個(gè)非常小的誤差與大多數(shù)泛函誤差相比，是由大量精心選擇的成分和擬合的分子數(shù)據(jù)造成的。無論是否包含分?jǐn)?shù)電荷和自旋數(shù)據(jù)，誤差本質(zhì)上是相同的。然而，這些數(shù)據(jù)的加入提高了 DM21 在電荷轉(zhuǎn)移和強(qiáng)相關(guān)性問題上的性能。

DM21可以與強(qiáng)約束和適當(dāng)賦范泛函（SCAN, Strongly Constrained and Appropriately Normed）進(jìn)行比較，該泛函是通過假設(shè)方程滿足 17 個(gè)精確約束，但不滿足分?jǐn)?shù)電荷和自旋約束而創(chuàng)建的。SCAN 產(chǎn)生的誤差為 8 kcal/mol。然而，當(dāng) SCAN 進(jìn)行密度校正時(shí)，該誤差降低到 6 kcal/mol。這說明，密度校正可以消除 SCAN 的電荷轉(zhuǎn)移誤差。

Jon Perdew 在相關(guān)觀點(diǎn)中寫道：“由 Kirkpatrick 等人開發(fā)的 DM21 的重要性，并不在于產(chǎn)生了最終密度泛函，而是用一種 AI 方法解決了分?jǐn)?shù)電子和自旋問題，該問題一直無法通過直接解析方法來創(chuàng)建泛函。”

整個(gè)研究工作表明，通過結(jié)合約束滿足和 AI 擬合大而多樣的數(shù)據(jù)集，可以設(shè)計(jì)出更具有預(yù)測(cè)性的精確密度函數(shù)。

DeepMind 演示了神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)如何提高密度泛函的近似值，有力地顯示了 DL 在量子力學(xué)水平上精確模擬物質(zhì)的前景。此外，DeepMind 還開源了代碼，為研究者提供了探索研究的基礎(chǔ)。

對(duì)于這一成果，James Kirkpatrick 表示：“了解微觀尺度現(xiàn)象對(duì)于幫助我們應(yīng)對(duì) 21 世紀(jì)的一些重大挑戰(zhàn)，從清潔電力到塑料污染，正變得越來越重要……這項(xiàng)研究朝著正確方向邁出的關(guān)鍵一步，使我們能夠更好地理解電子之間的相互作用，而電子就是將分子粘在一起的‘膠水’?！?/p>

從短期來看，這將使研究人員能夠通過代碼的可用性，獲得一個(gè)改進(jìn)的精確密度函數(shù)的近似值；從長(zhǎng)遠(yuǎn)來看，這是 DL 在量子力學(xué)水平上精確模擬物質(zhì)的更進(jìn)一步——這可能使研究人員能夠在納米水平上探索材料、****物和催化劑的問題，從而在計(jì)算機(jī)上實(shí)現(xiàn)材料設(shè)計(jì)。